1980年,李连杰在导演张鑫炎的邀请下出演动作电影《少林寺》,他在片中饰演武功高强、匡扶正义的武僧觉远。1982年,该片在中国内地公映后引发社会关注,并以1毛钱的平均票价创下1.61亿元的票房纪录;同年,该片在香港上映后票房达到1616万港元,并打破功夫片在香港地区的票房纪录。1983年,与丁岚、刘家辉共同主演武侠电影《少林小子》,在片中饰演武艺高强的三龙,该片在香港地区的最终票房达到2229万港元,位列香港年度票房排行榜第三位;李连杰凭借《少林小子》、《少林寺》两部电影的票房成绩得到了邵氏电影公司的注意,从而获得出演邵氏电影的机会。1984年,主演动作片《南北少林》,在片中饰演富有正义感的北少林武僧智明。1986年首次担任导演,自导自演了动作电影《中华英雄》,并在片中饰演个性倔强、永不服输的小杰;该片是李连杰首次脱离少林功夫,而改走抗日题材的作品。1988年7月,以访问学者身份赴美发展;同年,与范应莲、李兴友合作出演讲述中国武术的纪录片《少林海灯大师》;同年,李连杰在罗维的邀请下回香港出演动作片《龙在天涯》,他在片中饰演认真刻苦、为人仗义的武术奇才李国南。
1993年,主演动作片《方世玉》并担任影片的制作人,该片被美国《娱乐周刊》选为“史上最佳19部功夫影片”之一;之后,与张敏、袁咏仪、张卫健共同主演喜剧风格的动作片《黄飞鸿之铁鸡斗蜈蚣》,在片中饰演忧国忧民、少年老成的黄飞鸿;7月,主演动作片《方世玉续集》,他担任了该片的制作人,并在片中饰演武功高强、行侠仗义的好汉方世玉;同年,与杨紫琼、钱小豪、袁洁莹共同主演动作片《太极张三丰》,他在片中饰演历尽磨难的武当派祖师张三丰,并在表演功夫时加入了展现太极拳功夫的设计手法;12月18日,主演的动作片《倚天屠龙记之魔教教主》上映,他在片中饰演宽厚善良、为人随和的明教教主张无忌。1994年,在古装动作片《新少林五祖》中饰演屡次与贪官污吏作对的少林俗家弟子洪熙官,并担任该片的制作人;同年,在与钟丽缇、郑则士合作主演的动作片《中南海保镖》中饰演武艺高强的保镖许正阳;12月22日,与钱小豪、蔡少芬合作主演的动作片《精武英雄》上映,他在片中饰演为人正直的武术高手陈真,并将其研习的中国功夫和西洋拳法融入电影中。
1995年,主演警匪动作片《给爸爸的信》;同年,在动作喜剧片《鼠胆龙威》中饰演为报杀妻之仇而与歹徒搏斗的李杰。1996年7月12日,与关之琳、金城武、杨采妮等主演的动作片《冒险王》上映,他在片中饰演智慧和勇气兼备的冒险王周时杰;同年,主演动作片《黑侠》,在片中饰演不懂人际,常遭同事白眼的徐夕;该片在美国上映一个月后票房达到一千万美元,而李连杰也凭借该片获得国际片商的注意。1997年2月1日,李连杰与关之琳、陈国邦、吴耀汉等主演的动作片《黄飞鸿之西域雄狮》在中国香港上映,他在片中饰演力图发扬中华武术的广东省民团总教练黄飞鸿;该片在香港地区的票房达到3027万港元,位列香港年度票房排行榜第5位。
2001年7月,李连杰在动作片《龙之吻》中饰演神秘特工刘剑,他担任了该片的制作人,并为影片设计了部分情节;之后,担任惊悚片《变种元素》的制作人;11月2日,与戴尔里·林多、杰森·斯坦森共同主演的动作科幻《宇宙追缉令》在美国上映,该片上映首周以2000万美元的票房成绩获得北美票房排行榜亚军,并让李连杰在好莱坞获得更多关注;同年,凭借动作片《致命罗密欧》获得第10届MTV电影奖最佳打斗场面提名。2002年,主演武侠片《英雄》,在片中饰演性格孤冷、精神内敛的侠客无名,该片在中国内地的票房达到2.5亿元,在北美上映首周以674万美元的票房成绩获得北美票房排行榜冠军;同年,登上美国《时代周刊》封面。2003年,出演动作片《致命摇篮》;同年,凭借《宇宙追缉令》获得第12届MTV电影奖最佳打斗场面提名。2005年,与摩根·弗里曼、鲍勃·霍斯金斯共同主演的动作电影《狼犬丹尼》上映,他在片中饰演为找回尊严而历尽磨难的丹尼。
2006年,与孙俪、邹兆龙、鲍起静共同主演动作片《霍元甲》,并担任影片的制作人,该片在美国上映首周获得北美票房排行榜亚军,在中国内地上映后以1.02亿元的票房成绩位列国产片年度票房排行榜第三位;9月,凭借在动作片《霍元甲》中的表现获得第28届大众电影百花奖最佳男主角奖提名;11月,获得第33届人民选择奖最受欢迎动作男影星提名。2007年,凭借动作片《霍元甲》获得第13届香港电影评论学会大奖最佳男主角以及第26届香港电影金像奖最佳男主角提名;8月24日,与杰森·斯坦森、戴文青木、尼古拉斯·伊利亚合作主演的动作片《游侠》上映,他在片中饰演一位神秘的杀手;12月,主演写实风格的古装片《投名状》,在片中饰演充满理想、胸怀壮志的清朝军官庞青云,并凭借该片先后获得第27届香港电影金像奖最佳男主角奖、第45届台湾电影金马奖最佳男主角提名、第17届上海影评人奖最佳男演员奖。2008年,与成龙、李冰冰合作主演动作魔幻电影《功夫之王》,在片中饰演沉默寡言而又神秘强悍的默僧;同年,在科幻冒险电影《木乃伊3:龙帝之墓》中饰演因个性太过残暴而受到诅咒的龙帝;12月,登上美国《时代周刊》封面。2009年6月,加入新加坡国籍;12月,被美国《读者文摘》评选为“亚洲英雄”。2010年,与西尔维斯特·史泰龙、施瓦辛格、杰森·斯坦森合作出演动作片《敢死队》,在片中饰演拥有战术头脑和过硬本领的敢死队成员阴阳;同年,零片酬出演文艺片《海洋天堂》,该片也成为李连杰出演的首部文艺电影。
2011年,主演爱情动作电影《白蛇传说》,在片中饰演公正无私、刚正不阿的金山寺主持大师法海,该片以2.29亿的票房成绩成为中国内地国庆档票房冠军,在海外以1689万美元的票房成绩获得全球票房排行榜周冠军;同年,主演中国内地首部3D武侠电影《龙门飞甲》,在片中饰演具有侠义精神的赵怀安。2012年,与西尔维斯特·史泰龙、布鲁斯·威利斯、杰森·斯坦森合作出演动作片《敢死队2》。2013年6月21日,主演的悬疑动作电影《不二神探》上映,他在片中饰演警局干探黄飞红,该片在中国内地上映10天票房超过2亿元。2014年8月15日,与西尔维斯特·史泰龙、杰森·斯坦森、梅尔·吉布森共同主演的动作片《敢死队3》在北美上映。2016年,与范冰冰、黄晓明共同出演3D动作奇幻电影《封神传奇》,在片中饰演仙风道骨的姜子牙。2018年8月,加盟迪士尼真人版剧情电影《花木兰》,片中饰演皇帝,该片于2020年9月11日在中国内地上映。
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